Divdimensiju materiāli, piemēram, grafēns, ir pievilcīgi gan parastajiem pusvadītāju lietojumiem, gan topošajiem lietojumiem elastīgā elektronikā.Tomēr grafēna augstā stiepes izturība izraisa lūzumu pie zemas deformācijas, tāpēc ir sarežģīti izmantot tā neparastās elektroniskās īpašības stiepjamajā elektronikā.Lai nodrošinātu izcilu, no deformācijas atkarīgu caurspīdīgu grafēna vadītāju veiktspēju, mēs izveidojām grafēna nanorullīšus starp saliktajiem grafēna slāņiem, ko dēvē par daudzslāņu grafēna/grafēna rullīšiem (MGG).Spriedzes apstākļos daži ritinājumi savienoja grafēna sadrumstalotos domēnus, lai uzturētu caurlaidības tīklu, kas nodrošināja lielisku vadītspēju pie lieliem celmiem.Trīsslāņu MGG, kas atbalstīti uz elastomēriem, saglabāja 65% no sākotnējās vadītspējas pie 100% deformācijas, kas ir perpendikulāra strāvas plūsmas virzienam, savukārt trīsslāņu grafēna plēves bez nanoscrolls saglabāja tikai 25% no sākuma vadītspējas.Izstiepjams oglekļa tranzistors, kas izgatavots, izmantojot MGG kā elektrodus, uzrādīja caurlaidību> 90% un saglabāja 60% no sākotnējās strāvas jaudas pie 120% deformācijas (paralēli lādiņa transportēšanas virzienam).Šie ļoti elastīgie un caurspīdīgie oglekļa tranzistori varētu nodrošināt izsmalcinātu stiepjamu optoelektroniku.
Izstiepjama caurspīdīga elektronika ir augoša joma, kurai ir svarīgi pielietojumi progresīvās biointegrētās sistēmās (1, 2), kā arī potenciāls integrēties ar elastīgu optoelektroniku (3, 4), lai ražotu izsmalcinātu mīkstu robotiku un displejus.Grafēnam piemīt ļoti vēlamas atomu biezuma, augsta caurspīdīguma un augsta vadītspējas īpašības, taču tā ieviešanu elastīgos lietojumos kavē tā tendence plaisāt pie nelieliem deformācijām.Grafēna mehānisko ierobežojumu pārvarēšana varētu nodrošināt jaunu funkcionalitāti elastīgās caurspīdīgās ierīcēs.
Grafēna unikālās īpašības padara to par spēcīgu kandidātu nākamās paaudzes caurspīdīgiem vadošiem elektrodiem (5, 6).Salīdzinājumā ar visbiežāk izmantoto caurspīdīgo vadītāju indija alvas oksīdu [ITO;100 omi/kvadrātveida (kvadrātveida) pie 90% caurspīdīguma ], vienslāņa grafēnam, kas audzēts ar ķīmisko tvaiku pārklāšanu (CVD), ir līdzīga loksnes pretestības (125 omi/kv.) un caurspīdīguma (97,4 %) kombinācija (5).Turklāt grafēna plēvēm ir ārkārtīgi liela elastība salīdzinājumā ar ITO (7).Piemēram, uz plastmasas pamatnes tā vadītspēju var saglabāt pat tad, ja lieces izliekuma rādiuss ir tik mazs kā 0,8 mm (8).Lai vēl vairāk uzlabotu tā elektrisko veiktspēju kā caurspīdīgu elastīgu vadītāju, iepriekšējie darbi ir izstrādājuši grafēna hibrīdu materiālus ar viendimensijas (1D) sudraba nanovadiem vai oglekļa nanocaurulēm (CNT) (9–11).Turklāt grafēns ir izmantots kā elektrodi jauktu dimensiju heterostrukturāliem pusvadītājiem (piemēram, 2D lielapjoma Si, 1D nanovadiem/nanocaurulēm un 0D kvantu punktiem) (12), elastīgiem tranzistoriem, saules baterijām un gaismas diodēm (LED) (13). –23).
Lai gan grafēns ir uzrādījis daudzsološus rezultātus elastīgai elektronikai, tā pielietojumu stiepjamajā elektronikā ierobežo tā mehāniskās īpašības (17, 24, 25);grafēna plaknes stingums ir 340 N/m, un Janga modulis ir 0,5 TPa (26).Spēcīgais oglekļa-oglekļa tīkls nenodrošina nekādus enerģijas izkliedes mehānismus pielietotajai deformācijai un tāpēc viegli plaisā, ja deformācija ir mazāka par 5%.Piemēram, CVD grafēns, kas pārnests uz polidimetilsiloksāna (PDMS) elastīgo substrātu, var saglabāt savu vadītspēju tikai tad, ja deformācija ir mazāka par 6% (8).Teorētiskie aprēķini liecina, ka saburzīšanai un dažādu slāņu mijiedarbībai vajadzētu ievērojami samazināt stingrību (26).Tiek ziņots, ka, sakraujot grafēnu vairākos slāņos, šis divslāņu vai trīsslāņu grafēns ir izstiepjams līdz 30% deformācijai, un pretestības izmaiņas ir 13 reizes mazākas nekā viena slāņa grafēnam (27).Tomēr šī stiepjamība joprojām ir ievērojami zemāka par modernākajiem stiepjamiem vadiem (28, 29).
Tranzistori ir svarīgi stiepjamās lietojumprogrammās, jo tie nodrošina sarežģītu sensoru nolasīšanu un signālu analīzi (30, 31).PDMS tranzistori ar daudzslāņu grafēnu kā avota/izplūdes elektrodiem un kanāla materiālu var uzturēt elektrisko funkciju līdz 5% deformācijas (32), kas ir ievērojami zemāka par minimālo nepieciešamo vērtību (~50%) valkājamiem veselības uzraudzības sensoriem un elektroniskajai ādai ( 33, 34).Nesen tika izpētīta grafēna kirigami pieeja, un tranzistoru, ko ierobežo šķidrs elektrolīts, var izstiept līdz pat 240% (35).Tomēr šai metodei ir nepieciešams suspendēts grafēns, kas sarežģī ražošanas procesu.
Šeit mēs panākam ļoti elastīgas grafēna ierīces, starp grafēna slāņiem interkalējot grafēna ruļļus (~1 līdz 20 μm garus, ~ 0,1 līdz 1 μm platus un ~ 10 līdz 100 nm augstus).Mēs izvirzām hipotēzi, ka šie grafēna ruļļi varētu nodrošināt vadošus ceļus, lai novērstu plaisas grafēna loksnēs, tādējādi saglabājot augstu vadītspēju spriedzes apstākļos.Grafēna ruļļiem nav nepieciešama papildu sintēze vai apstrāde;tie dabiski veidojas mitrās pārvietošanas procedūras laikā.Izmantojot daudzslāņu G/G (grafēns/grafēns) ruļļus (MGG), grafēna stiepjamos elektrodus (avots/noteka un vārti) un pusvadītājus CNT, mēs varējām demonstrēt ļoti caurspīdīgus un ļoti stiepjamus oglekļa tranzistorus, kurus var izstiept līdz 120 % deformācijas (paralēli lādiņa transportēšanas virzienam) un saglabā 60 % no sākotnējās strāvas jaudas.Šis ir līdz šim elastīgākais caurspīdīgais tranzistors uz oglekļa bāzes, un tas nodrošina pietiekamu strāvu, lai darbinātu neorganisko LED.
Lai iespējotu liela laukuma caurspīdīgus, elastīgus grafēna elektrodus, mēs izvēlējāmies CVD audzētu grafēnu uz Cu folijas.Cu folija tika apturēta CVD kvarca caurules centrā, lai ļautu grafēnam augt abās pusēs, veidojot G / Cu / G struktūras.Lai pārnestu grafēnu, mēs vispirms ar centrifūgas pārklājumu pārklājām plānu poli(metilmetakrilāta) (PMMA) kārtu, lai aizsargātu vienu grafēna pusi, ko nosaucām par augšējo grafēnu (pretēji grafēna otrai pusei), un pēc tam visa plēve (PMMA/augšējais grafēns/Cu/apakšējais grafēns) tika iemērcta (NH4)2S2O8 šķīdumā, lai izgrauztu Cu foliju.Apakšējās puses grafēnam bez PMMA pārklājuma neizbēgami būs plaisas un defekti, kas ļauj kodinātājam iekļūt (36, 37).Kā parādīts 1. A attēlā, virsmas spraiguma ietekmē atbrīvotie grafēna domēni saritinājās ruļļos un pēc tam tika piestiprināti pie atlikušās augšējās G/PMMA plēves.Augšējos G/G ruļļus var pārnest uz jebkuru substrātu, piemēram, SiO2/Si, stiklu vai mīkstu polimēru.Atkārtojot šo pārnešanas procesu vairākas reizes uz viena un tā paša substrāta, tiek iegūtas MGG struktūras.
(A) Shematisks ilustrācija par MGG kā stiepjama elektroda izgatavošanas procedūru.Grafēna pārvietošanas laikā Cu folijas aizmugurē esošais grafēns tika salauzts pie robežām un defektiem, sarullēts patvaļīgās formās un cieši piestiprināts pie augšējām plēvēm, veidojot nanorullīšus.Ceturtajā karikatūrā ir attēlota sakrautā MGG struktūra.(B un C) Viena slāņa MGG augstas izšķirtspējas TEM raksturojumi, koncentrējoties attiecīgi uz viena slāņa grafēnu (B) un ritināšanas (C) reģionu.(B) ieliktnis ir maza palielinājuma attēls, kas parāda TEM režģa monoslāņu MGG vispārējo morfoloģiju.(C) ielaidumi ir intensitātes profili, kas uzņemti gar attēlā norādītajām taisnstūrveida kastēm, kur attālumi starp atomu plaknēm ir 0,34 un 0,41 nm.(D ) Oglekļa K malas EEL spektrs ar iezīmētām grafiskām π* un σ* virsotnēm.(E) Viena slāņa G/G ruļļu sekciju AFM attēls ar augstuma profilu pa dzelteno punktētu līniju.(F līdz I) Trīsslāņa G optiskā mikroskopija un AFM attēli bez (F un H) un ar ritinājumiem (G un I) attiecīgi uz 300 nm bieziem SiO2/Si substrātiem.Reprezentatīvie ruļļi un grumbas tika marķētas, lai uzsvērtu to atšķirības.
Lai pārbaudītu, vai ruļļi pēc būtības ir velmēts grafēns, mēs veicām augstas izšķirtspējas transmisijas elektronu mikroskopijas (TEM) un elektronu enerģijas zuduma (EEL) spektroskopijas pētījumus viena slāņa augšējā G / G ritināšanas struktūrās.1B attēlā parādīta viena slāņa grafēna sešstūra struktūra, un ieliktnis ir vispārēja plēves morfoloģija, kas pārklāta uz viena TEM režģa oglekļa cauruma.Viena slāņa grafēns aptver lielāko daļu režģa, un parādās dažas grafēna pārslas, ja ir vairākas sešstūra gredzenu kaudzes (1. B att.).Pietuvinot atsevišķu ritināšanu (1. att. C), mēs novērojām lielu daudzumu grafēna režģa bārkstiņu ar režģa atstatumu diapazonā no 0,34 līdz 0,41 nm.Šie mērījumi liecina, ka pārslas ir nejauši sarullētas un nav ideāls grafīts, kura režģa atstatums ir 0, 34 nm “ABAB” slāņu sakraušanā.Attēlā 1D parādīts oglekļa K malas EEL spektrs, kur maksimums pie 285 eV rodas no π * orbitāles, bet otrs ap 290 eV ir saistīts ar σ * orbitāles pāreju.Var redzēt, ka šajā struktūrā dominē sp2 saistīšana, pārbaudot, vai ruļļi ir ļoti grafiski.
Optiskās mikroskopijas un atomu spēka mikroskopijas (AFM) attēli sniedz ieskatu grafēna nanoscrolls sadalījumā MGG (1. att., E līdz G un S1 un S2 att.).Ruļļi ir nejauši sadalīti pa virsmu, un to blīvums plaknē palielinās proporcionāli sakrauto slāņu skaitam.Daudzi ruļļi ir sapinušies mezglos, un tiem ir nevienmērīgs augstums diapazonā no 10 līdz 100 nm.Tās ir 1–20 μm garas un 0,1–1 μm platas atkarībā no to sākotnējo grafēna pārslu izmēra.Kā parādīts 1. attēlā (H un I), ruļļiem ir ievērojami lielāki izmēri nekā grumbām, kas rada daudz raupjāku saskarni starp grafēna slāņiem.
Lai izmērītu elektriskās īpašības, mēs veidojām grafēna plēves ar vai bez ritināšanas struktūrām un slāņu sakraušanu 300 μm platās un 2000 μm garās sloksnēs, izmantojot fotolitogrāfiju.Apkārtējās vides apstākļos tika mērīta divu zondes pretestība kā deformācijas funkcija.Ruļļu klātbūtne samazināja viena slāņa grafēna pretestību par 80% ar caurlaidības samazināšanos tikai par 2, 2% (S4 att.).Tas apstiprina, ka nanorullīši, kuriem ir augsts strāvas blīvums līdz 5 × 107 A/cm2 (38, 39), sniedz ļoti pozitīvu elektrisko ieguldījumu MGG.Starp visiem mono-, divslāņu un trīsslāņu vienkāršajiem grafēniem un MGG trīsslāņu MGG ir vislabākā vadītspēja ar gandrīz 90% caurspīdīgumu.Lai salīdzinātu ar citiem literatūrā minētajiem grafēna avotiem, mēs izmērījām arī četru zondes lokšņu pretestības (S5 att.) un uzskaitījām tās kā caurlaidības funkciju pie 550 nm (S6. att.) 2. att.MGG uzrāda salīdzināmu vai augstāku vadītspēju un caurspīdīgumu nekā mākslīgi sakrautam daudzslāņu vienkāršam grafēnam un reducētam grafēna oksīdam (RGO) (6, 8, 18).Ņemiet vērā, ka mākslīgi sakrauta daudzslāņu vienkārša grafēna lokšņu pretestība no literatūras ir nedaudz augstāka nekā mūsu MGG, iespējams, to neoptimizēto augšanas apstākļu un pārvietošanas metodes dēļ.
(A) četru zondes loksnes pretestība pret caurlaidību pie 550 nm vairākiem grafēna veidiem, kur melni kvadrāti apzīmē mono-, divslāņu un trīsslāņu MGG;sarkanie apļi un zilie trīsstūri atbilst daudzslāņu vienkāršajam grafēnam, kas audzēts uz Cu un Ni no Li et al pētījumiem.(6) un Kim et al.(8) un pēc tam pārnes uz SiO2/Si vai kvarcu;un zaļie trīsstūri ir RGO vērtības dažādās samazināšanās pakāpēs no Bonaccorso et al pētījuma.(18).(B un C) Normalizēta viena, divslāņu un trīsslāņu MGG un G pretestības maiņa atkarībā no perpendikulāra (B) un paralēlas (C) deformācijas strāvas plūsmas virzienam.(D) Normalizēta divslāņu G (sarkans) un MGG (melns) pretestības maiņa cikliskas deformācijas slodzes laikā līdz 50% perpendikulārai deformācijai.(E) Normalizēta trīsslāņu G (sarkans) un MGG (melns) pretestības maiņa cikliskas deformācijas slodzes laikā līdz 90% paralēlas deformācijas.(F) Normalizēta kapacitātes maiņa viena, divu un trīs slāņu G un divu un trīs slāņu MGG kā deformācijas funkcija.Ieliktnis ir kondensatora struktūra, kur polimēra substrāts ir SEBS un polimēra dielektriskais slānis ir 2 μm biezs SEBS.
Lai novērtētu no deformācijas atkarīgo MGG veiktspēju, mēs pārnesām grafēnu uz termoplastiskā elastomēra stirola-etilēna-butadiēna-stirola (SEBS) substrātiem (~ 2 cm platumā un ~ 5 cm garumā), un vadītspēja tika mērīta, kad substrāts tika izstiepts. (sk. Materiāli un metodes) gan perpendikulāri, gan paralēli strāvas plūsmas virzienam (2. att., B un C).No deformācijas atkarīgā elektriskā uzvedība uzlabojās, iekļaujot nanoscrolls un palielinot grafēna slāņu skaitu.Piemēram, ja deformācija ir perpendikulāra strāvas plūsmai, viena slāņa grafēna gadījumā spolīšu pievienošana palielināja deformāciju elektriskā pārrāvuma gadījumā no 5 līdz 70%.Arī trīsslāņu grafēna deformācijas tolerance ir ievērojami uzlabota salīdzinājumā ar vienslāņu grafēnu.Izmantojot nanorullīšus ar 100% perpendikulāru deformāciju, trīsslāņu MGG struktūras pretestība palielinājās tikai par 50%, salīdzinot ar 300% trīsslāņu grafēnam bez ruļļiem.Tika pētītas pretestības izmaiņas cikliskās deformācijas slodzes apstākļos.Salīdzinājumam (att. 2D), vienkāršas divslāņu grafēna plēves pretestības palielinājās apmēram 7,5 reizes pēc ~ 700 cikliem pie 50% perpendikulāra deformācijas un turpināja pieaugt ar deformāciju katrā ciklā.No otras puses, divslāņu MGG pretestība palielinājās tikai aptuveni 2, 5 reizes pēc ~ 700 cikliem.Piemērojot līdz pat 90% celmu paralēli virzienā, trīsslāņu grafēna pretestība palielinājās ~ 100 reizes pēc 1000 cikliem, turpretim trīsslāņu MGG pretestība ir tikai ~ 8 reizes (att. 2E).Riteņbraukšanas rezultāti ir parādīti attēlā.S7.Relatīvi straujāks pretestības pieaugums paralēlā deformācijas virzienā ir tāpēc, ka plaisu orientācija ir perpendikulāra strāvas plūsmas virzienam.Pretestības novirze iekraušanas un izkraušanas deformācijas laikā ir saistīta ar SEBS elastomēra substrāta viskoelastīgo atjaunošanos.Stabilākā MGG sloksņu pretestība riteņbraukšanas laikā ir saistīta ar lielu ruļļu klātbūtni, kas var savienot grafēna saplaisājušās daļas (kā novērojis AFM), palīdzot uzturēt caurlaidības ceļu.Šī parādība, kurā tiek saglabāta vadītspēja, izmantojot perkolācijas ceļu, tika ziņots iepriekš attiecībā uz saplaisājušiem metāliem vai pusvadītāju plēvēm uz elastomēra substrātiem (40, 41).
Lai novērtētu šīs grafēna bāzes plēves kā aizbīdņu elektrodus stiepjamās ierīcēs, mēs pārklājām grafēna slāni ar SEBS dielektrisko slāni (2 μm biezs) un novērojām dielektriskās kapacitātes izmaiņas kā deformācijas funkciju (sk. 2. att. F un papildu materiālus detaļas).Mēs novērojām, ka kapacitātes ar vienkāršiem vienslāņu un divslāņu grafēna elektrodiem ātri samazinājās, jo tika zaudēta grafēna vadītspēja plaknē.Turpretim kapacitātes, ko ierobežo MGG, kā arī vienkāršs trīsslāņu grafēns, uzrādīja kapacitātes pieaugumu ar deformāciju, kas ir sagaidāms, jo ar deformāciju samazinās dielektriskais biezums.Paredzamais kapacitātes pieaugums ļoti labi saskanēja ar MGG struktūru (S8. att.).Tas norāda, ka MGG ir piemērots kā aizbīdņu elektrods stiepjamiem tranzistoriem.
Lai turpinātu pētīt 1D grafēna ruļļa lomu elektriskās vadītspējas deformācijas tolerancē un labāk kontrolēt atdalīšanu starp grafēna slāņiem, mēs izmantojām ar aerosolu pārklātus CNT, lai aizstātu grafēna ruļļus (skatiet Papildu materiālus).Lai atdarinātu MGG struktūras, mēs noguldījām trīs CNT blīvumus (tas ir, CNT1
(A līdz C) AFM attēli ar trīs dažādu CNT blīvumu (CNT1
Lai vēl vairāk izprastu to iespējas kā izstiepjamas elektronikas elektrodus, mēs sistemātiski pētījām MGG un G-CNT-G morfoloģijas spriedzes apstākļos.Optiskā mikroskopija un skenējošā elektronu mikroskopija (SEM) nav efektīvas raksturošanas metodes, jo abām trūkst krāsu kontrasta, un SEM ir pakļauta attēla artefaktiem elektronu skenēšanas laikā, kad grafēns atrodas uz polimēra substrātiem (S9 un S10 att.).Lai novērotu in situ grafēna virsmu noslogotā stāvoklī, mēs savācām AFM mērījumus uz trīsslāņu MGG un vienkārša grafēna pēc pārnešanas uz ļoti plāniem (~ 0, 1 mm bieziem) un elastīgiem SEBS substrātiem.CVD grafēna iekšējo defektu un ārēju bojājumu dēļ pārvietošanas procesā uz sasprindzinātā grafēna neizbēgami veidojas plaisas, un, palielinoties deformācijai, plaisas kļuva blīvākas (4. att., A līdz D).Atkarībā no oglekļa bāzes elektrodu sakraušanas struktūras plaisām ir atšķirīga morfoloģija (S11. att.) (27).Plaisas laukuma blīvums (definēts kā plaisas laukums/analizētais laukums) daudzslāņu grafēnam ir mazāks nekā vienslāņa grafēna blīvums pēc deformācijas, kas atbilst MGG elektriskās vadītspējas palielinājumam.No otras puses, bieži tiek novēroti ruļļi, kas savieno plaisas, nodrošinot papildu vadošus ceļus sasprindzinātajā plēvē.Piemēram, kā norādīts 4. B attēla attēlā, plats rullītis šķērsoja plaisu trīsslāņa MGG slānī, bet vienkāršajā grafēnā ritējums netika novērots (4. att., no E līdz H).Līdzīgi, CNT arī pārvarēja plaisas grafēnā (S11. att.).Plaisu laukuma blīvums, ritināšanas laukuma blīvums un plēvju raupjums ir apkopoti 4K attēlā.
(A līdz H) In situ AFM attēli ar trīsslāņu G/G rullīšiem (A līdz D) un trīsslāņu G struktūrām (E līdz H) uz ļoti plāna SEBS (apmēram 0,1 mm bieza) elastomēra 0, 20, 60 un 100 temperatūrā. % celms.Reprezentatīvās plaisas un ruļļi ir norādīti ar bultiņām.Visi AFM attēli atrodas 15 μm × 15 μm apgabalā, izmantojot to pašu krāsu skalas joslu, kas norādīta.(I) Rakstainu vienslāņu grafēna elektrodu simulācijas ģeometrija uz SEBS substrāta.(J) Simulācijas kontūru karte maksimālajam logaritmiskajam celmam monoslāņa grafēnā un SEBS substrātā pie 20% ārējās deformācijas.(K) Plaisu laukuma blīvuma (sarkanā kolonna), ritināšanas laukuma blīvuma (dzeltenā kolonna) un virsmas raupjuma (zilā kolonna) salīdzinājums dažādām grafēna struktūrām.
Kad MGG plēves ir izstieptas, ir svarīgs papildu mehānisms, ka ruļļi var pārvarēt saplaisājušos grafēna reģionus, saglabājot caurlaidības tīklu.Grafēna ruļļi ir daudzsološi, jo tie var būt desmitiem mikrometru gari un tādējādi spēj pārvarēt plaisas, kas parasti ir līdz mikrometru mērogam.Turklāt, tā kā ruļļi sastāv no vairākiem grafēna slāņiem, paredzams, ka tiem būs zema pretestība.Salīdzinājumam, salīdzinoši blīvi (zemākas caurlaidības) CNT tīkli ir nepieciešami, lai nodrošinātu salīdzināmu vadītspējīgu tiltu spēju, jo CNT ir mazāki (parasti daži mikrometri gari) un mazāk vadoši nekā ruļļi.No otras puses, kā parādīts attēlā.S12, lai gan grafēns stiepes laikā saplaisā, lai pielāgotos spriedzei, ruļļi neplaisā, norādot, ka pēdējais var slīdēt uz pamata grafēna.Iemesls, kāpēc tie neplaisā, visticamāk, ir sarullētā struktūra, kas sastāv no daudziem grafēna slāņiem (~1 līdz 2 0 μm gari, ~ 0,1 līdz 1 μm plati un ~ 10 līdz 100 nm augsti). augstāks efektīvais modulis nekā viena slāņa grafēnam.Kā ziņo Grīns un Hersam (42), metāliskie CNT tīkli (caurules diametrs 1,0 nm) var sasniegt zemu lokšņu pretestību <100 omi/kv., neskatoties uz lielo savienojuma pretestību starp CNT.Ņemot vērā, ka mūsu grafēna ruļļu platums ir no 0, 1 līdz 1 μm un ka G / G ruļļiem ir daudz lielāks kontakta laukums nekā CNT, kontakta pretestība un kontakta laukums starp grafēnu un grafēna ruļļiem nedrīkst būt ierobežojoši faktori, lai uzturētu augstu vadītspēju.
Grafēnam ir daudz augstāks modulis nekā SEBS substrātam.Lai gan grafēna elektroda efektīvais biezums ir daudz zemāks nekā substrāta biezums, grafēna stingrība, kas reizināta ar tā biezumu, ir salīdzināma ar substrāta stingrību (43, 44), kā rezultātā rodas mērens stingras salas efekts.Mēs simulējām 1 nm bieza grafēna deformāciju uz SEBS substrāta (sīkāku informāciju skatiet Papildu materiālos).Saskaņā ar simulācijas rezultātiem, ja SEBS substrātam ārēji tiek pielietots 20% deformācijas, vidējais grafēna celms ir ~6,6% (4.J un S13D attēls), kas atbilst eksperimentālajiem novērojumiem (sk. S13. attēlu). .Mēs salīdzinājām celmu rakstainajos grafēna un substrāta reģionos, izmantojot optisko mikroskopiju, un konstatējām, ka celms substrāta reģionā ir vismaz divas reizes lielāks par celmu grafēna reģionā.Tas norāda, ka grafēna elektrodu modeļiem pielietotā spriedze var būt ievērojami ierobežota, veidojot grafēna stingras salas virs SEBS (26, 43, 44).
Tāpēc MGG elektrodu spēja uzturēt augstu vadītspēju lielas deformācijas apstākļos, visticamāk, ir nodrošināta ar diviem galvenajiem mehānismiem: (i) ruļļi var savienot atvienotos reģionus, lai uzturētu vadošu perkolācijas ceļu, un (ii) daudzslāņu grafēna loksnes/elastomērs var slīdēt. viens pār otru, kā rezultātā samazinās grafēna elektrodu slodze.Vairākiem pārnestā grafēna slāņiem uz elastomēra slāņi nav cieši saistīti viens ar otru, kas var slīdēt, reaģējot uz deformāciju (27).Ruļļi arī palielināja grafēna slāņu nelīdzenumu, kas var palīdzēt palielināt grafēna slāņu atdalīšanu un tādējādi nodrošināt grafēna slāņu slīdēšanu.
Oglekļa ierīces tiek aizrautīgi meklētas zemo izmaksu un lielās caurlaidspējas dēļ.Mūsu gadījumā visu oglekļa tranzistori tika izgatavoti, izmantojot apakšējo grafēna aizbīdni, augšējo grafēna avota/notekas kontaktu, sakārtotu CNT pusvadītāju un SEBS kā dielektrisku (5. att.).Kā parādīts 5.B attēlā, tikai oglekļa ierīce ar CNT kā avotu/noteku un vārtiem (apakšējā ierīce) ir necaurredzamāka nekā ierīce ar grafēna elektrodiem (augšējā ierīce).Tas ir tāpēc, ka CNT tīkliem ir nepieciešams lielāks biezums un līdz ar to zemāka optiskā caurlaidība, lai sasniegtu lokšņu pretestību, kas ir līdzīga grafēna pretestībai (S4 att.).5. attēlā (C un D) parādītas reprezentatīvas pārvades un izejas līknes pirms deformācijas tranzistoram, kas izgatavots ar divslāņu MGG elektrodiem.Nesaspriegotā tranzistora kanāla platums un garums bija attiecīgi 800 un 100 μm.Izmērītā ieslēgšanas/izslēgšanas attiecība ir lielāka par 103 ar ieslēgšanas un izslēgšanas strāvu attiecīgi 10–5 un 10–8 A līmenī.Izejas līknei ir ideāli lineāri un piesātinājuma režīmi ar skaidru aizbīdņa sprieguma atkarību, kas norāda uz ideālu kontaktu starp CNT un grafēna elektrodiem (45).Tika novērots, ka kontakta pretestība ar grafēna elektrodiem ir zemāka nekā ar iztvaicētu Au plēvi (sk. S14. att.).Izstiepjamā tranzistora piesātinājuma mobilitāte ir aptuveni 5, 6 cm2 / Vs, līdzīgi kā tiem pašiem polimēru šķirotiem CNT tranzistoriem uz cietiem Si substrātiem ar 300 nm SiO2 kā dielektrisku slāni.Tālāka mobilitātes uzlabošana ir iespējama ar optimizētu cauruļu blīvumu un cita veida caurulēm ( 46).
(A) Uz grafēna bāzes izgatavota stiepjama tranzistora shēma.SWNT, vienas sienas oglekļa nanocaurules.(B) Fotoattēls ar izstiepjamiem tranzistoriem, kas izgatavoti no grafēna elektrodiem (augšpusē) un CNT elektrodiem (apakšā).Atšķirība caurspīdīgumā ir skaidri pamanāma.(C un D) Grafēna tranzistora pārsūtīšanas un izvades līknes uz SEBS pirms deformācijas.(E un F) Pārvades līknes, ieslēgšanas un izslēgšanas strāva, ieslēgšanas/izslēgšanas attiecība un grafēna tranzistora mobilitāte dažādos celmos.
Kad caurspīdīgā, pilnībā oglekļa ierīce tika izstiepta virzienā, kas ir paralēls lādiņa transportēšanas virzienam, tika novērota minimāla degradācija līdz 120% deformācijas.Stiepšanas laikā kustīgums nepārtraukti samazinājās no 5,6 cm2/Vs pie 0% deformācijas līdz 2,5 cm2/Vs pie 120% deformācijas (5.F att.).Mēs arī salīdzinājām tranzistora veiktspēju dažādiem kanālu garumiem (skatiet tabulu S1).Konkrēti, pie 105% deformācijas visiem šiem tranzistoriem joprojām bija augsta ieslēgšanas/izslēgšanas attiecība (>103) un mobilitāte (>3 cm2/Vs).Turklāt mēs apkopojām visu neseno darbu pie oglekļa tranzistoriem (sk. S2 tabulu) (47–52).Optimizējot ierīču ražošanu uz elastomēriem un izmantojot MGG kā kontaktus, mūsu oglekļa tranzistori uzrāda labu veiktspēju mobilitātes un histerēzes ziņā, kā arī ir ļoti elastīgi.
Kā pilnībā caurspīdīga un elastīga tranzistora pielietojumu mēs to izmantojām, lai kontrolētu gaismas diodes pārslēgšanu (6.A attēls).Kā parādīts 6.B attēlā, zaļā gaismas diode ir skaidri redzama caur stiepjamu oglekļa ierīci, kas novietota tieši augšpusē.Izstiepjot līdz ~100% (6. att., C un D), LED gaismas intensitāte nemainās, kas atbilst iepriekš aprakstītajai tranzistora veiktspējai (skat. filmu S1).Šis ir pirmais ziņojums par stiepjamām vadības ierīcēm, kas izgatavotas, izmantojot grafēna elektrodus, demonstrējot jaunu iespēju grafēna stiepjamai elektronikai.
(A) Tranzistora ķēde, lai vadītu LED.GND, zemējums.(B) Fotoattēls ar elastīgu un caurspīdīgu oglekļa tranzistoru ar 0% deformāciju, kas uzstādīts virs zaļas gaismas diodes.(C) Oglekļa caurspīdīgais un elastīgais tranzistors, ko izmanto gaismas diodes pārslēgšanai, tiek uzstādīts virs gaismas diodes ar 0% (pa kreisi) un ~ 100% deformāciju (pa labi).Baltās bultiņas norāda uz dzeltenajiem marķieriem uz ierīces, lai parādītu attāluma izmaiņas, kas tiek izstieptas.(D) Izstieptā tranzistora sānskats ar LED iestumšanu elastomērā.
Noslēgumā mēs esam izstrādājuši caurspīdīgu vadošu grafēna struktūru, kas saglabā augstu vadītspēju lielos celmos kā izstiepjami elektrodi, ko nodrošina grafēna nanorullīši starp saliktajiem grafēna slāņiem.Šīs divslāņu un trīsslāņu MGG elektrodu struktūras uz elastomēra var saglabāt attiecīgi 21 un 65% no to 0% deformācijas vadītspējas pie deformācijas līdz 100%, salīdzinot ar pilnīgu vadītspējas zudumu pie 5% deformācijas tipiskiem vienslāņu grafēna elektrodiem. .Grafēna rullīšu papildu vadošie ceļi, kā arī vājā mijiedarbība starp pārnestajiem slāņiem veicina izcilu vadītspējas stabilitāti spriedzes apstākļos.Mēs tālāk izmantojām šo grafēna struktūru, lai izgatavotu no oglekļa stiepjamiem tranzistoriem.Pagaidām šis ir visvairāk izstiepjams grafēna tranzistors ar vislabāko caurspīdīgumu, neizmantojot izliekumu.Lai gan šis pētījums tika veikts, lai iespējotu grafēnu elastīgai elektronikai, mēs uzskatām, ka šo pieeju var attiecināt uz citiem 2D materiāliem, lai nodrošinātu izstiepjamu 2D elektroniku.
Liela laukuma CVD grafēns tika audzēts uz suspendētām Cu folijām (99,999%; Alfa Aesar) pastāvīgā 0,5 mtorr spiedienā ar 50–SCCM (standarta kubikcentimetrs minūtē) CH4 un 20–SCCM H2 kā prekursoriem 1000 ° C temperatūrā.Abas Cu folijas puses tika pārklātas ar vienslāņu grafēnu.Plāns PMMA slānis (2000 apgr./min.; A4, Microchem) tika pārklāts ar centrifugēšanu vienā Cu folijas pusē, veidojot PMMA / G / Cu folijas / G struktūru.pēc tam visa plēve tika mērcēta 0,1 M amonija persulfāta [(NH4)2S2O8] šķīdumā apmēram 2 stundas, lai kodinātu Cu foliju.Šī procesa laikā neaizsargātais aizmugures grafēns vispirms saplīsa gar graudu robežām un pēc tam virsmas spraiguma dēļ saritinājās ruļļos.Ruļļi tika piestiprināti pie PMMA atbalstītās augšējās grafēna plēves, veidojot PMMA / G / G ruļļus.Pēc tam plēves vairākas reizes nomazgāja dejonizētā ūdenī un uzlika uz mērķa substrāta, piemēram, cieta SiO2/Si vai plastmasas substrāta.Tiklīdz pievienotā plēve izžuva uz pamatnes, paraugs tika secīgi mērcēts acetonā, 1:1 acetonā/IPA (izopropilspirtā) un IPA 30 s, lai noņemtu PMMA.Plēves tika karsētas 100 ° C temperatūrā 15 minūtes vai tika turētas vakuumā nakti, lai pilnībā noņemtu notverto ūdeni, pirms uz tās tika pārnests vēl viens G / G ruļļa slānis.Šis solis bija, lai izvairītos no grafēna plēves atdalīšanās no substrāta un nodrošinātu pilnīgu MGG pārklājumu PMMA nesēja slāņa atbrīvošanas laikā.
MGG struktūras morfoloģija tika novērota, izmantojot optisko mikroskopu (Leica) un skenējošu elektronu mikroskopu (1 kV; FEI).Atomu spēka mikroskops (Nanoscope III, Digital Instrument) tika darbināts pieskāriena režīmā, lai novērotu G ruļļu detaļas.Filmas caurspīdīgums tika pārbaudīts ar ultravioletā starojuma redzamo spektrometru (Agilent Cary 6000i).Testiem, kad celms bija pa perpendikulāru strāvas plūsmas virzienu, tika izmantota fotolitogrāfija un O2 plazma, lai modelētu grafēna struktūras sloksnēs (~300 μm platas un ~ 2000 μm garas), un Au (50 nm) elektrodi tika termiski uzklāti, izmantojot ēnu maskas abos garās puses galos.Pēc tam grafēna sloksnes tika ievietotas saskarē ar SEBS elastomēru (~ 2 cm plats un ~ 5 cm garš), ar sloksņu garo asi paralēli SEBS īsajai pusei, kam sekoja BOE (buferētā oksīda kodināšana) (HF: H2O). 1:6) kodināšanu un eitektisko gallija indiju (EGaIn) kā elektriskos kontaktus.Paralēlajiem deformācijas testiem bezraksta grafēna struktūras (~ 5 × 10 mm) tika pārnestas uz SEBS substrātiem ar garām asis, kas bija paralēlas SEBS substrāta garajai pusei.Abos gadījumos viss G (bez G ritinājumiem) / SEBS tika izstiepts gar elastomēra garo malu manuālā aparātā, un in situ mēs izmērījām to pretestības izmaiņas slodzes apstākļos zondes stacijā ar pusvadītāju analizatoru (Keithley 4200). -SCS).
Ļoti elastīgi un caurspīdīgi oglekļa tranzistori uz elastīgas pamatnes tika izgatavoti, izmantojot šādas procedūras, lai izvairītos no polimēra dielektriķa un substrāta organisko šķīdinātāju bojājumiem.MGG struktūras tika pārnestas uz SEBS kā vārtu elektrodi.Lai iegūtu vienmērīgu plānslāņa polimēra dielektrisko slāni (2 μm biezs), SEBS toluola (80 mg/ml) šķīdums tika ar centrifugētu pārklājumu uz oktadeciltrihlorsilāna (OTS) modificēta SiO2/Si substrāta pie 1000 apgr./min 1 min.Plāno dielektrisko plēvi var viegli pārnest no hidrofobās OTS virsmas uz SEBS substrātu, kas pārklāts ar sagatavoto grafēnu.Kondensatoru var izgatavot, uzliekot šķidrā metāla (EGaIn; Sigma-Aldrich) augšējo elektrodu, lai noteiktu kapacitāti kā deformācijas funkciju, izmantojot LCR (induktivitātes, kapacitātes, pretestības) mērītāju (Agilent).Otra tranzistora daļa sastāvēja no polimēru šķirotiem pusvadītāju CNT, ievērojot iepriekš aprakstītās procedūras (53).Rakstainie avota/noteces elektrodi tika izgatavoti uz cietiem SiO2/Si substrātiem.Pēc tam abas daļas, dielektriskā/G/SEBS un CNT/raksta G/SiO2/Si, tika laminētas viena ar otru un iemērc BOE, lai noņemtu cieto SiO2/Si substrātu.Tādējādi tika izgatavoti pilnībā caurspīdīgi un izstiepjami tranzistori.Elektriskā pārbaude zem slodzes tika veikta ar manuālu stiepšanās iestatījumu kā iepriekšminēto metodi.
Papildu materiāls šim rakstam ir pieejams vietnē http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
att.S1.Viena slāņa MGG optiskās mikroskopijas attēli uz SiO2/Si substrātiem dažādos palielinājumos.
att.S4.Viena, divslāņu un trīsslāņu vienkārša grafēna (melni kvadrāti), MGG (sarkani apļi) un CNT (zils trīsstūris) pretestības un caurlaidības salīdzinājums pie 550 nm.
att.S7.Normalizēta viena un divslāņu MGG (melns) un G (sarkans) pretestības maiņa pie ~ 1000 cikliskās deformācijas slodzes attiecīgi līdz 40 un 90% paralēlas deformācijas.
att.S10.Trīsslāņu MGG SEM attēls uz SEBS elastomēra pēc deformācijas, rāda garu ritināšanas krustojumu vairākās plaisās.
att.S12.Trīsslāņu MGG AFM attēls uz ļoti plāna SEBS elastomēra ar 20% deformāciju, kas parāda, ka pāri plaisai šķērsoja rullīti.
tabula S1.Divslāņu MGG – vienas sienas oglekļa nanocaurules tranzistoru mobilitāte dažādos kanālu garumos pirms un pēc deformācijas.
Šis ir brīvpiekļuves raksts, kas tiek izplatīts saskaņā ar Creative Commons Attribution-Noncommercial licences noteikumiem, kas atļauj izmantošanu, izplatīšanu un reproducēšanu jebkurā datu nesējā, ja vien no tā izrietošā izmantošana nav komerciāla priekšrocība un ja oriģinālais darbs ir pareizi. citēts.
PIEZĪME. Mēs pieprasām jūsu e-pasta adresi tikai tāpēc, lai persona, kurai iesakāt lapu, zinātu, ka vēlaties, lai tā to redzētu, un ka tas nav nevēlamais pasts.Mēs neuztveram nevienu e-pasta adresi.
Šis jautājums ir paredzēts, lai pārbaudītu, vai esat apmeklētājs, un lai novērstu automātisku surogātpasta iesniegšanu.
Autori: Nan Liu, Alekss Čortoss, Tings Lei, Lihua Dzjins, Taeho Rojs Kims, Von-Gju Bae, Čeņsjins Džu, Sihongs Vans, Rafaels Pfatners, Sjuaņs Čens, Roberts Sinklērs, Dženana Bao
Autori: Nan Liu, Alekss Čortoss, Tings Lei, Lihua Dzjins, Taeho Rojs Kims, Von-Gju Bae, Čeņsjins Džu, Sihongs Vans, Rafaels Pfatners, Sjuaņs Čens, Roberts Sinklērs, Dženana Bao
© 2021 American Association for the Advancement of Science.Visas tiesības aizsargātas.AAAS ir HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef un COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548 partneris.
Izlikšanas laiks: 28. janvāris 2021. gada laikā